這年春天，周恩來經(jīng)張申府、劉清揚(yáng)介紹，加入了在巴黎的小組。這是中國的八個發(fā)起組之一，周恩來成爲(wèi)黨的創(chuàng)建人之一。從此，周恩來一直是堅(jiān)定的馬克思主義者，爲(wèi)而奮鬥終身。
1921年底，周恩來和趙世炎開始醞釀建立旅歐青年的組織。他們約李維漢到巴黎見面商量，然後分頭進(jìn)行。周恩來經(jīng)常奔波於德、法之間，傳達(dá)和貫徹旅歐黨組織的意見，在青年中啓發(fā)革命覺悟。經(jīng)過多方籌備，1922年6月，在巴黎西郊布倫森林中召開了成立大會，建立了旅歐中國少年。趙世炎爲(wèi)書記，周恩來負(fù)責(zé)宣傳，李維漢負(fù)責(zé)組織。這個組織後來由中央和中國社會主義青年團(tuán)中央批準(zhǔn)，成爲(wèi)中國社會主義青年團(tuán)旅歐支部。
周恩來在西歐的將近四年中，豐富了理論知識和多方面的實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)。
1921年7、8月間，中國旅法的勤工儉學(xué)生聯(lián)合華工和各界僑胞，成功地開展了一場反對北洋政府秘密借款的鬥爭，迫使它的用出賣國家主權(quán)爲(wèi)代價(jià)同法國政府和資本家簽定的5億法郎借款合同中途停止。周恩來積極支持這一斗爭，並向國內(nèi)作了詳細(xì)的報(bào)道。法國政府採取了報(bào)復(fù)手段，決定從9月15日起停發(fā)對勤工儉學(xué)生的維持費(fèi)。同時，即將開學(xué)的里昂中法大學(xué)剝奪了勤工儉學(xué)生的入學(xué)權(quán)利。勤工儉學(xué)生被推入了絕境，他們採取進(jìn)佔(zhàn)裡大的行動。里昂的警察逮捕了勤工儉學(xué)生的先發(fā)隊(duì)，將他們押送回國。從此，五四運(yùn)動後形成的赴法勤工儉學(xué)運(yùn)動基本結(jié)束。
1923年5月，國內(nèi)發(fā)生了山東臨城的劫車案，土匪扣留了30多名西方乘客，帝國主義各國藉機(jī)提出要共同管理中國的鐵路。到6月12日，被劫持的旅客已全部獲釋，但7月間法國《巴黎時報(bào)》透露列強(qiáng)共管中國鐵路“不日即將見諸實(shí)行”。周恩來看到報(bào)紙後，決定發(fā)動旅法華人起來開展保衛(wèi)國家主權(quán)的鬥爭。7月3日，他主持旅法華人各團(tuán)體聯(lián)合會議，商討行動計(jì)。8日，又召集22個旅法團(tuán)體的代表開會，組成“臨時委員會”，發(fā)出《致國內(nèi)各界公電》，指出“鐵路共管，等於亡國，旅法華人全體反對，望農(nóng)工商各界速起力爭”。國內(nèi)人民也強(qiáng)烈反對這事，中央機(jī)關(guān)報(bào)《嚮導(dǎo)》連續(xù)發(fā)表蔡和森、張?zhí)椎鹊奈恼隆５蹏髁x見衆(zhòng)怒難犯，後來不得不將“共管”方案擱置。在這次鬥爭中，周恩來始終是旅法華人中的組織者和領(lǐng)導(dǎo)者。
在第一次世界大戰(zhàn)期間，中國有5萬工人遠(yuǎn)渡重洋到法國，“以工代兵”，表示中國的參戰(zhàn)。周恩來到法國時，留在法國的華工還有2000多人。他們吃的是黑麪包，住的是帳篷和木板工棚，遭受奴役。旅歐黨團(tuán)組織十分重視華工，建立了統(tǒng)一的組織華工總會，並且對華工進(jìn)行愛國主義教育、階級教育和教育，幫他們辦好《工人旬報(bào)》。周恩來經(jīng)常到巴黎近郊的華工聚居地區(qū)比央古，深人工廠和工棚，同華工辦事處負(fù)責(zé)人談話，瞭解工作情況，進(jìn)行指導(dǎo)幫助，有時還去作報(bào)告。旅歐期間，他自己也當(dāng)過工人。在他的帶動和號召下，旅歐黨團(tuán)組織和它所屬的各單位經(jīng)常召開各類華工會議，員和青年團(tuán)員深入華工中活動。華工領(lǐng)袖袁子貞、馬志遠(yuǎn)等先後加入了旅歐青年團(tuán)和中國。
1922年8月，孫中山指派王京歧到法國組織中國國民黨駐法支部。此前，即這一年的6月15日，中國在《對時局的主張》中曾提出願與“國民黨等革命民主派及革命的社會主義各團(tuán)體”“共同建立一個民主主義的聯(lián)合戰(zhàn)線”。王京歧一到法國，周恩來就根據(jù)中央指示精神同他取得聯(lián)繫。1923年6月16日，周恩來、尹寬、林蔚等代表旅歐青年團(tuán)與王京歧達(dá)成協(xié)議，80餘名團(tuán)員全都以個人身分參加了國民黨旅歐組織。這是在國內(nèi)統(tǒng)一戰(zhàn)線尚未正式建立前，歐洲已經(jīng)實(shí)現(xiàn)國共合作，成爲(wèi)第一次大革命時期國共合作的先聲。由於旅歐員、青年團(tuán)員遍及法國、德國、比利時，國民黨總部就令駐法支部改爲(wèi)駐歐支部。1923年11月25日，在中國國民黨駐歐支部成立大會上，周恩來當(dāng)選爲(wèi)執(zhí)行部的總務(wù)科主任，在執(zhí)行部長王京歧歸國期間，周恩來代理部長職務(wù)，實(shí)際負(fù)責(zé)國民黨駐歐支部的工作。
在統(tǒng)一戰(zhàn)線中，周恩來強(qiáng)調(diào)要遵循共同的革命綱領(lǐng)，聯(lián)合其他革命勢力，積極從事國民革命工作。但是，決不能“拋並不信”，忘了“國民革命後還有無產(chǎn)階級向有產(chǎn)階級的‘階級革命’”。他和王京歧合作，一個對外，一個理內(nèi)，關(guān)係處埋得非常好。後來周恩來被調(diào)回國，王京歧深感“現(xiàn)中央（廣東）奪之東歸，全歐黨務(wù)影響非淺”。
和社會主義青年團(tuán)旅歐組織是很重視理論學(xué)習(xí)的，專門辦了側(cè)重於理論的雜誌《少年》。周恩來在這段時間內(nèi)讀了不少馬克思主義的書籍，同時，結(jié)合在歐洲的鬥爭實(shí)踐，寫了很多文章，提出了不少卓越的見解。
他認(rèn)爲(wèi)：“中國民族欲圖生存，必須打倒帝國主義。帝國主義不倒，中國民族也萬難解放。帝國主義列強(qiáng)和新舊軍閥、封建餘孽、洋行賣辦，濫官乃是“我們共同的敵人”。
他說：只有全中國的工人、農(nóng)民、商人、學(xué)生聯(lián)合起來，實(shí)行國民革命，才能救中國。而工人階級是“最可靠的主力”。
他主張中國革命要分爲(wèi)兩步來走，第一步是國民革命，是無產(chǎn)階級和有產(chǎn)階級合作以推倒當(dāng)權(quán)的封建階級，第二步纔是無產(chǎn)階級向有產(chǎn)階級的“階級革命”。“不走到第一步，何能走到第二步？”
他在進(jìn)行工人工作中，對工會的性質(zhì)、任務(wù)、作用、組織以及工會與無產(chǎn)階級政黨的關(guān)係，作了系統(tǒng)論述。他說，在無產(chǎn)階級奪取政權(quán)之前，工會主要是“促進(jìn)工人的階級覺悟，宣傳無產(chǎn)教化，散佈革命種子”，就是“預(yù)備破壞”舊制度，在奪取政權(quán)之後，工會的主要作用“是在建設(shè)”。工會與黨的關(guān)係是“極密切而永不相欺的”，黨是“勞動運(yùn)動的先驅(qū)，社會革命的嚮導(dǎo)”。工人運(yùn)動的目標(biāo)應(yīng)該是“改良工人狀況，引導(dǎo)工人爲(wèi)經(jīng)濟(jì)的奮鬥，協(xié)助工人政黨圖謀工人階級的解放，取消工銀奴役，以達(dá)到最後的勝利”。
對於世界形勢，周恩來分析了第一次世界大戰(zhàn)後日、美帝國主義之間的矛盾，指出“他們預(yù)備的是帝國主義戰(zhàn)爭”。他卓有遠(yuǎn)見地預(yù)言：“太平洋上的帝國主義戰(zhàn)爭終有爆發(fā)之日”，在日美之戰(zhàn)起來後，謀中國獨(dú)立的戰(zhàn)士“要切實(shí)地預(yù)備乘機(jī)掀起太平洋上革命之潮”。
旅歐這段時間，對於周恩來來說，除了在實(shí)踐上和理論上爲(wèi)以後從事中國革命的領(lǐng)導(dǎo)工作打下多方面的基礎(chǔ)外，同時在組織上也聚集了一大批志同道合的戰(zhàn)友，這爲(wèi)中國革命準(zhǔn)備了衆(zhòng)多的領(lǐng)導(dǎo)幹部，其中有朱德、李富春、王若飛、陳延年、陳喬年、鄧小平、聶榮臻、李維漢、劉伯堅(jiān)、蔡暢、傅鍾、何長工、李卓然、劉鼎、張伯簡、林蔚、郭隆真、熊雄、孫炳文、穆青、歐陽欽、袁子貞、馬志遠(yuǎn)、李大章、邢西萍等，而周恩來和趙世炎等是旅歐黨團(tuán)組織的創(chuàng)立者和領(lǐng)導(dǎo)人。